Реферат: Ргу нефти и газа им. И. М. Губкина

Сложнооксидные кобальтаты – катализаторы окисления метана

Комиссаренко Д.А.

(научные руководители проф. Локтев А.С., зав. кафедрой Дедов А.Г.)
РГУ нефти и газа им. И.М. Губкина

Сложнооксидные кобальтаты перовскитоподобной структуры со смешанной электрон-ионной проводимостью могут быть использованы в качестве кислородпроницаемых мембран, электродов топливных элементов, и катализаторов процессов окисления. Их активность сравнима с таковой для систем на основе платины. Каталитические свойства кобальтата лантана, допированного стронцием La2-xSrxСоO4- и кобальтатов других редкоземельных и щелочноземельных элементов, например Nd2-xCaxCoO4, изучены недостаточно. Целью работы было исследование превращений метан – кислородных смесей, катализируемых кобальтатами ланта-стронция и неодима-кальция1. Эксперименты проводили в проточном кварцевом реакторе с внешним электрообогревом, заполненным кварцевыми вкладышами, позволяющими минимизировать объем газовой фазы и ограничить протекание газофазных некаталитических процессов.

Катализатор La2-xSrxСоO4- проявил невысокую активность в превращении метан-кислородной смеси (СН4:О2=2, скорость подачи 47-48 л/г кат. в ч). При 800-900 оС конверсия метана составила 17-22%. Основным продуктом превращения метана был СО2. Селективность по данному продукту с увеличением температуры снижалась с 97 до 88%, одновременно возрастала селективность образования СО - с 0 до 5% и продуктов С2 (этан, этилен)- с 3 до 7%. Катализатор Nd2-xCaxCoO4 (СН4:О2=3, скорость подачи 19-20 л/г кат. в ч) при температурах ниже 840 оС показал аналогичные результаты. Но при 840-890 оС конверсия метана возросла до 73-87%, а основным продуктом окисления метана стал СО (селективность 92-99%). В контактных газах также обнаружен водород (Н2:СО=2:1). Таким образом, Nd2-xCaxCoO4 является эффективным катализатором кислородной конверсии метана в синтез-газ. Различия в каталитической активности образцов могут быть связаны с разным механизмом их электропроводности: La2-xSrxСоO4- - полупроводник р-типа, а Nd2-xCaxCoO4 - n-типа.

Исследования проведены при поддержке гранта «Новые катализаторы для квалифицированной химической переработки нефти, природного газа и газового конденсата» аналитической ведомственной целевой программы «Развитие научного потенциала высшей школы (2009-2010 годы)».

1 Автор выражает благодарность к.х.н., доц. Мазо Г.Н. (Химический факультет МГУ) за предоставленные образцы катализаторов.